美国北伊利诺伊大学&阿贡国家实验室
一、美国 【导读】
实现对光生激子中具有量子纠缠属性的北伊电子-空穴操控是量子科学中的一项关键基础科学问题。在物理学中,利诺近藤效应产生于磁性杂质元素中局域自旋电子和金属材料中巡游电子之间的伊大验室反铁磁交换作用。在大部分情况下,贡国近藤效应作为一项电学的家实输运特性,只存在于金属或金属合金中,美国也偶尔存在于量子点材料中。北伊将近藤效应集成进具有光激发响应的利诺半导体材料并实现光学调控的案例却鲜有报道。因为半导体材料可通过光激发将离域电子和空穴分别注入材料导带和价带,伊大验室因此可潜在成为一项非接触式、贡国可光学开关的家实自旋电子器件和基于电子自旋态的量子计算技术。
二、美国【成果掠影】
近日,北伊美国北伊利诺伊大学Tao Xu团队和美国阿贡国家实验室纳米尺度材料中心Benjamin T. Diroll,利诺 Saw Wai Hla等人在Nature Communications(《自然·通讯》)上发表研究论文。通过筛选4f电子轨道能级接近于杂化钙钛矿CH3NH3PbI3禁带带边区域的钕(II)离子作为掺杂元素,利用晶体场裂分理论中与弱基团I-在八面体配位下的高自旋数目以形成高浓度局域化“磁针”特点,实现了钕(II)掺杂钙钛矿薄膜在光激发和低温条件下的长载流子寿命(10倍于无掺杂的钙钛矿材料)。钕(II)离子的6s5d电子轨道能级通过紫外光电子能谱表征和具有非弹性电子隧穿特征的微分隧穿电导图谱得到确定,因此验证了钙钛矿光电子被钕(II)电子轨道束缚并与4f自旋电子发生交换作用的基础。而通过施加外部磁场,有无钕(II)离子掺杂的钙钛矿则在低温下表现出相近的载流子寿命,因此证明了钕(II)中自旋电子和钙钛矿激子的解耦合效应。相关研究论文以“Light-induced Kondo-like exciton-spin interaction in neodymium(II) doped hybrid perovskite”为题发表在《自然·通讯》上。
三、【核心创新点】
极大延长的电荷分离态为通过光诱导的钙钛矿激子和钕(II)局域4f 自旋电子之间的交换作用而实现。重要的是,该类近藤式的激子-自旋相互作用可以通过增加Nd2+掺杂浓度或磁场的开关来进行调控。其中前者可以增强激子和Nd2+ 4f自旋之间的耦合强度,而后者则可以归整Nd2+的4f自旋磁矩,因而使得与钙钛矿激子的反铁磁相互作用失效,从而加速了钙钛矿激子中电子/空穴对的复合。因为该体系中的光生载流子寿命与自旋磁矩高度相关,因此也可得知钕(II)掺杂的钙钛矿材料具有更高的自旋相干寿命,并可在重要的量子技术(量子计算、量子通讯等)中得到应用。
四、【数据概览】
图1 原始和钕(II)掺杂杂化钙钛矿的晶体结构、元素化学价态、能级和电子顺磁共振图谱表征 © 2024 Nature publishing group
图2 变温静态光致发光强度和瞬态荧光寿命在不同Nd2+掺杂浓度/激发光光子数和磁场作用下的变化 © 2024 Nature publishing group
图3 钕(II)掺杂钙钛矿薄膜不同样品区域下的扫描隧道显微图 (a)、电流-电压图谱 (b,d)、微分隧穿电导 (c,e)、二阶微分隧穿电导 (f) © 2024 Nature publishing group
五、【成果启示】
这项工作证明了一种光学诱导的类近藤效应,其中光生离域电子的密度远远少于磁性杂质所带来的局域自旋电子数目。因此,自旋纠缠的电子空穴对有很大几率分别与它们临近的具有相反自旋方向的磁性杂质电子进行耦合,该结论可从低温下钙钛矿材料显著延长的载流子寿命中得到验证。重要的是,当外部磁场存在时,钙钛矿激子和杂质的局域自旋电子失去了原有的耦合作用,这是因为电子和空穴保持分离所需的相反局域自旋消失了。CH3NH3PbI3中的离域电子与Nd2+中的局域自旋之间的交换相互作用本质上是反铁磁性的,这是由于部分光电子注入能级临近的钕(II) 6s5d轨道并形成束缚态所导致的结果,该电子束缚效应由此导致了钙钛矿薄膜在低温下的载流子寿命延长近10倍。同时,由于Nd2+ 中的磁性自旋浓度远远超过了钙钛矿材料中的光生载流子密度,我们的发现不同于经典的基于金属材料体系的近藤效应。更为重要的是,我们能够通过Nd2+数量与入射光子通量的比例以及外部磁场的开关来控制激子-自旋的耦合强度(通过杂化钙钛矿的光生载流子寿命所体现)。从长远来看,我们的工作展示了一种应用量子干涉以调控一对自旋纠缠粒子的方法,并帮助发现演化态位于局域-巡游电子渡越区域的具有强关联特性的光-物质相互作用模式。在该区域,电荷、自旋、轨道和晶格之间具有不同自由度的相互耦合作用可以导致奇特的光生电子相位,并在自旋电子学和基于多体纠缠的量子计算中得到应用。
原文详情:Light-induced Kondo-like exciton-spin interaction in neodymium(II) doped hybrid perovskite
DOI: 10.1038/s41467-024-50196-1
本文由材老牛供稿。
相关文章
喷香香港皆市小大教朱剑豪团队Adv. Mater.:可用于室温的VO2/TiN等离子体热变色智能涂层 – 质料牛
【引止】热变色智能涂层是一种可能凭证温度修正智能天克制太阳辐射量的配合质料。那些涂层正不才温下可能约莫拦阻黑中(IR)辐射,同时借能使其正在高温下经由历程。两氧化钒(VO2)由于可顺相变战劣秀的黑中透2024-10-06中科院、上海小大教战滑铁卢小大教Adv. Ener. Mater.: NaSICON型固体电解量中增长协同输运能后退Na +离子电导率 – 质料牛
【引止】正在过去的多少十年中,可再充电电池正在诸如电网战电动汽车等规模患上到了普遍的闭注。为了真现更牢靠战更下能量稀度的电池足艺,对于电解量提出了愈去愈宽厉的要供,传统电池中操做的有机液体电解量受到牢2024-10-06北京理工小大教Adv. Mater.综述: 石朱烯基纤维:制备战操做的最新仄息 – 质料牛
【引止】便携式战可脱着电子产物的隐现、延绝去世少及其正在瘦弱照料护士、无线通讯、挪移电视等新操做极小大天提降了人们的糊心。正在那些配置装备部署中,基于纤维的配置装备部署由于其柔嫩性、下强度、多功能性战2024-10-06- 一、Science:经暂耐用的钙钛矿太阳能电池Eu3+-Eu2+离子对于正在溶液态战薄膜态删减Pb0战I0到Pb2+战I-的转化率器件寿命战光电转换效力PCE)是抉择太阳能电池老本的闭头参数。尽管正在2024-10-06
Nano Lett.:新型直里两维质料:具备强光相互熏染感动的新型核
【引止】随着石朱烯的乐成收现,两维2D)过渡金属两硫族化开物TMDs)正在光电子器件、传感器、场效应晶体管等规模的普遍操做中激发了科研职员极小大的钻研喜爱。此类质料中的MoS2纳米片由于其劣越的光教战2024-10-06- 【叙文】水能载船,亦能煮粥。讲起水去,您可能会感应区区黑水仄仄无奇,天天喝之用之,早已经睹怪不怪;又或者会感应小大海无际、瀑布滂沱、奶茶醇喷香香、肥宅悲愉水畅爽。而正在我国,天天千千万万的酒桌上,水战2024-10-06
最新评论